JGR-A: 珠三角重霾时期大气异戊二烯SOA标志物组成的低NOx成因特征

丁翔 研究员

中科院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室王新明研究组何全甫博士、丁翔研究员通过观测发现,珠三角重霾时期大气异戊二烯SOA标志物组成的低NOx成因特征(HO2-channel),而非通常以为的高NOx成因特征(NO/NO2-channel)。该新发现,近期发表于JGR-A。

二次有机气溶胶(SOA)对全球气候变化和区域空气污染有重要影响。异戊二烯是全球排放量最大的SOA前体物,其主要来自植物排放,生成SOA过程受氮氧化物(NOx)控制。在偏远地区的低NOx环境下(Low-NOx conditions),异戊二烯主要通过HO2-channel生成IEPOX环氧中间体,再经过颗粒相酸催化开环反应生成SOA;在污染地区的高NOx环境下(High-NOx conditions),其主要通过NO/NO2-channel生成HMML环氧中间体,再形成SOA(图1)。

然而,丁翔等针对珠江三角洲重污染时期的观测却显示,异戊二烯SOA标志物组成呈现Low-NOx成因特征。综合运用ISORROPIA-II和Kintecus模型的结果显示,在珠江三角洲典型粒子酸性和气溶胶含水量条件下,IEPOX酸催化开环反应比例高达58%(图2),显著增加了HO2-channel生成SOA的贡献。另一方面,珠江三角洲较高的环境温度限制了HMML的生成,从而导致NO/NO2-channel生成SOA受限。这些结果表明即使在高污染条件下,异戊二烯SOA生成仍以HO2-channel为主。此外,他们还发现硫酸盐会显著促进异戊二烯SOA生成,因此控制二氧化硫排放不仅可降低硫酸盐,还能减少异戊二烯SOA。这些发现丰富了学术界对重污染地区SOA生成机制的认识,为细粒子污染精细化管理提供了启示。

图1 异戊二烯SOA生成途径示意图

图2 珠江三角洲重污染条件下,IEPOX不同去除途径贡献

该研究受到国家自然科学基金委“优秀青年基金”、中国科学院青年创新促进会以及有机地球化学国家重点实验室资助,相关研究成果近日以“Secondary organic aerosol formation from isoprene epoxides in the Pearl River Delta, South China: IEPOX- and HMML-derived tracers”发表于Journal of Geophysical Research: Atmospheres (2018, 123, 6999-7012, https://doi.org/10.1029/2017JD028242)。