JGR-A/EI: PM2.5中溶解性有机物的来源及其对棕碳贡献

李军 研究员

气 “棕色碳 (BrC)”因其可吸收太阳辐射,影响辐射平衡而引起广泛关注。生物质燃烧被认为是BrC的主要来源之一,而化石燃料燃烧和大气中挥发性有机物的二次反应也会贡献BrC,其来源的复杂性是解析其来源的难点。此外,BrC会发生区域传输,导致偏远地区如高原和极地地区大气BrC增加,如何定量识别外源性输入对本地大气BrC吸光值的贡献也缺乏相应的技术手段。

近日,中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室博士生姜鸿兴在导师李军研究员、张干研究员和烟台海岸带研究所田崇国研究员等指导下,利用放射性碳同位素(14C)的示踪技术,结合傅里叶回旋共振质谱仪(FT-ICR MS)的高分辨有机化合物分子组成信息,研究了珠三角鹤山站点大气PM2.5中不同极性有机物的吸光性、分子组成和碳来源的季节变化特征,指出生物质燃烧是引起各极性组分吸光能力变化的主要因素,主要是通过改变各组分含氮类化合物的组成进而导致吸光能力的变化。

图. 1. 左旋葡聚糖浓度,HULIS、中极性(MP)和低极性(LP)组分中非化石碳比例以及潜在BrC总信号强度的季节变化趋势

图. 2. MAE365值与非化石碳比例、相对丰度加权DBE/C值、潜在BrC分子数、CHON化合物中潜在BrC分子占所有分子总相对强度的比例之间的相关性

为了定量了解BrC的来源和传输过程,研究人员利用14C结果限制的PMF模型,解析了可溶性有机质(DOM)的碳来源,通过回归模型估算了不同碳源对DOM吸光值的相对贡献,并利用可作为大气传输示踪物的放射性同位素(铍-7和铅-210)表征了BrC的传输过程,以及计算了外源性输入对本地BrC的吸光值贡献。结果显示,化石燃料燃烧是广州大气BrC的主要且相对稳定的来源之一,生物质燃烧及其相关的二次硝酸盐是冬季BrC吸光升高的主要贡献者;二次生成有机物对BrC吸光的贡献接近50%。放射性同位素铅-210(表征陆地传输的)和后向气流轨迹结果显示,广州冬季BrC吸光值的增高与北方大陆气团的传输有关,主要污染源为生物质燃烧及其二次生成产物,外源性输入对本地BrC总吸光的贡献约为50%。进一步结合铍-7的来源示踪作用,确认高吸光能力的污染物主要是通过近地面传输影响广州市大气BrC的吸光值。

图. 3.  14C结果限制的PMF模型解析出的因子对DOM和二次DOM的贡献

图. 4.  14C结果限制的PMF解析因子对365 nm处DOM吸光的贡献及其随时间(a)和(b)气团的变化

图. 5. 7Be和210Pb活度浓度的时间变化趋势及其与非化石源DOM和Abs365变化趋势的对比

该工作为深入了解大气BrC的来源与传输等提供了基础,为珠三角准确控制BrC的减排提供参考。相关成果近期发表在Journal of Geophysical Research: Atmospheres和Environment International上。以上研究受到国家重点研发计划(2017YFC0212000),国家自然科学基金(41773120和42030715),广东省科技计划基金(2017B030314057,2019B121205006和 2020B1212060053)和有机地球化学国家重点实验室开放基金(SKLOG2016-A05 and SKLOG2020-5)等项目的资助。

文章信息:Jiang, H.; Li, J.; Chen, D.; Tang, J.; Cheng, Z.; Mo, Y.; Su, T.; Tian, C.; Jiang, B.; Liao, Y.; Zhang, G., Biomass burning organic aerosols significantly influence the light absorption properties of polarity-dependent organic compounds in the Pearl River Delta Region, China. Environment International 2020, 144, 106079.

Jiang, H.; Li, J.; Sun, R.; Liu, G.; Tian, C.; Tang, J.; Cheng, Z.; Zhu, S.; Zhong, G.; Ding, X.; Zhang, G., Determining the Sources and Transport of Brown Carbon Using Radionuclide Tracers and Modeling. Journal of Geophysical Research: Atmospheres 2021, 126, (9).

论文链接: https://doi.org/10.1016/j.envint.2020.106079  

https://doi. org/10.1029/2021JD034616