ACP: 典型源排放颗粒物中棕色碳的光学性质与有机分子组成

唐娇 博士研究生

棕色碳(BrC)是一类在近紫外和可见光区吸收光辐射的有机碳,不仅对大气造成辐射强迫,更是对大气光化学反应速率有着重要作用。棕色碳的结构复杂、种类众多以及来源广泛。大量的研究表明生物质燃烧、煤燃烧、机动车尾气、生物排放以及二次有机气溶胶等是BrC的重要来源。但是,不同源排放的BrC进入大气后,受到复杂的大气化学过程,其光学性质和化学结构会发生很大的变化,这增加了研究BrC的难度,尤其是BrC的源解析。因此,从源头研究BrC是了解BrC大气演化的一个重要前提条件。
中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室的博士研究生唐娇、李军研究员、张干研究员等,与复旦大学陈颖军教授、中国科学院烟台海岸带研究所的唐建辉研究员等合作,选择模拟生物质开放燃烧和家用煤燃烧,以及机动车尾气等典型源排放的大气颗粒物中的溶解性BrC为研究对象,基于激发-发射荧光技术(EEM)-平行因子分析(PARAFAC)和傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR-MS)等技术,对其光学和分子组成进行了较系统的解析。研究结果表明,不同源样品的不同溶解组分分别具有独特的荧光成分组成特征(图1和图2),这种独特的荧光成分组成特征可能受到其分子组成结构特征的影响(图3)。典型源排放样品中溶解性棕色碳的吸光能力,主要受分子质量和不饱和度影响(图4)。该研究对棕色碳的光学、结构及分子进行了详细探究,为进一步了解BrC在大气中的演化及其源解析,提供了重要实验依据。

图1. 平行因子识别的生物质开放燃烧、家用煤燃烧和机动车排放样品的水溶性有机碳(WSOC,P1-6)和甲醇溶的有机碳(MSOC,C1-6)组分中的荧光成分图

图2. 平行因子识别的生物质开放燃烧、家用煤燃烧和机动车排放样品的水溶性有机碳(WSOC,a)和甲醇溶的有机碳(MSOC,b)组分中的相对荧光成分的贡献

图3. 维恩图(Venn diagram)识别的生物质开放燃烧、家用煤燃烧和机动车排放样品的水溶性有机碳(WSOC,a)和甲醇溶的有机碳(MSOC,b)中独立分子化合物的范式图(Van Krevelen)分布

图4. 可能BrC分子的等效双键指数(DBE)和分子质量(MW)与水溶性有机碳(WSOC,a)和甲醇溶的有机碳(MSOC,b)组分的吸光能力(MAE365)之间的线性关系

此项研究成果,近期发表在国际期刊Atmospheric Chemistry and Physics上。

论文信息:Tang, Jiao; Li, Jun; Su, Tao; Han, Yong; Mo, Yangzhi; Jiang, Hongxing; Cui, Min; Jiang, Bin; Chen, Yingjun; Tang, Jianhui; Song, Jianzhong; Peng, Ping’an; Zhang, Gan. Molecular compositions and optical properties of dissolved brown carbon in biomass burning, coal combustion, and vehicle emission aerosols illuminated by excitation-emission matrix spectroscopy and Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometry analysis. ATMOSPHERIC CHEMISTRY AND PHYSICS, 2020, 20(4): 2513-2532. DOI: 10.5194/acp-20-2513-2020
相关链接:https://www.atmos-chem-phys.net/20/2513/2020/